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本发明提供一种硼皮氮芯纳米聚晶材料、其制备方法及超硬刀具。硼皮氮芯纳米聚晶材料,包括内核、晶界层和外壳,内核包括氮掺杂的聚晶金刚石,晶界层包括B-C-N固溶体,外壳包括B-C合金。硼皮氮芯纳米聚晶材料的制备方法,包括如下步骤:将氮掺杂的碳粉体或/和氮掺杂的的金刚石粉体通过湿混在超声条件下填充进入含硼碳纳米管内得到填充物,将填充物在真空的条件下处理,再预压成型得到坯体;将坯体烧结固溶强化得到硼皮氮芯纳米聚晶材料。此硼皮氮芯纳米聚晶材料能够解决现有技术中氮化硼硬度不高、和金刚石磨削石墨化的技术问题,达到热稳定性提高,化学惰性和耐磨损性能增强的效果,其硬度高于金刚石,能够用来制备超硬刀具。