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电化学作为优良的转化方法在能源、环境治理中扮演重要的角色。其中电催化还原催化剂具有产物选择性差、过电势高、催化活性低和耐久性欠佳诸多缺点。本项目为解决上述问题,开展相应纳米晶催化剂材料设计、构建及其对于电催化过程的影响: (1)构建基于Cu、Fe等多种异元素掺杂的纳米晶,探明了温度、溶剂等合成环境及驱动因素条件对于纳米晶的生成规律的影响;开展纳米晶与还原氧化石墨烯(rGO)表面的组装调制,得到了多种可控组装纳米晶的制备方法;Cu基、Fe基对于CO2电催化还原过程中催化反应动力学行为及电化学促进机理,分别实现CO2转换产物HCOOH、CO的可控调节,并且有较低过电势。 (2)在上述基础上,构建基于Ni、Fe等多种异元素掺杂的纳米晶与rGO组装调制,开发了多种具有小分子氧化与氧还原性能复合碳基催化剂;通过对比材料自组装形貌、组份与组装结构差异性,纳米晶成分在催化过程中起到重要决定性作用,组装后对于电催化还原活性的影响主要体现在能否有效利用纳米晶。 通过本项目研究获得纳米晶组装催化剂的结构与电催化反应选择性及活性的内在联系和规律,为研制优选择、低电势、高效和稳定电催化还原催化剂提供新思路和理论依据。 本项目开发的电催化剂制备方法与相关研究,可以满足电化学先进能源、CO2治理、电化学水处理等行业需求。