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本发明涉及一种高品质大碳化硅单晶的制备方法以及以此方法制备的碳化硅单晶。制备方法包括如下步骤:把籽晶放置在涂覆富碳聚合物的籽晶架上,加热使富碳聚合物热固化;在惰性气氛中加热,使富碳聚合物热解碳化;采用籽晶引导气相输运技术(PVT),在碳化粘接好的籽晶上生长碳化硅晶体。本发明通过富碳聚合物紧密粘接籽晶和籽晶架,固化后热解碳化,形成致密中间碳层,有效提高碳化硅籽晶的温场均匀性,避免由于温度分布不匀而引起的多晶、多核共生、多型夹杂等问题;生长出的碳化硅晶体晶型单一,且晶体尺寸大于2英寸,通过在籽晶生长过程中掺杂杂质,还可制备n型或p型掺杂的碳化硅晶体。