[00127083]空心/多孔壳层多面体结构Co3O4催化材料的控制合成及用于化工行业含苯有机废气的净化

一、课题来源与背景 本课题来源甘肃省青年科技基金项目（18JR3RA383）“空心/多孔壳层多面体结构Co3O4催化材料的控制合成及用于化工行业含苯有机废气的净化”.甘肃省兰州市位于黄河上游哑铃形河谷盆地中,风速较小,不利于清除城市排入大气的各种污染物,因此兰州是我国乃至世界大气污染最严重的城市之一。兰州的大气污染主要来自于工业废气,如：燃料的燃烧和生产工艺废气等。这些排放的工业废气尤其含苯有机废气对周边环境空气质量造成严重污染,同时危害人体健康。 二、研究的目的和意义 挥发性有机物（VOCs）是主要的大气污染物之一,如何有效净化含苯有机废气,受到当地居民、企业和政府的高度重视。对于含苯有机废气净化的方法主要有两大类：物理处理技术和氧化分解法。其中,催化燃烧是目前国内外净化含苯有机废气最常用、最有效的技术之一。在该技术中,催化剂的表面属性,缺陷位、活性组分分散是影响催化剂燃烧效率的关键。因此,开发高效、低廉和稳定的催化剂是研究含苯有机废气催化燃烧领域的热点。 三主要论点和依据 本项目在考察苯类VOCs特点的基础上,通过合成特定形貌金属氧化物催化剂构建利于苯类催化燃烧反应的优势晶面,从而提高金属氧化物催化剂活性,具体研究工作为：选取甲苯为探针分子,系统开展了混合溶剂辅助水热法合成ZIF-67为模板,通过空气焙烧的方式合成富缺陷位的中空/多孔壳多面体四氧化三钴催化剂,同时对所制备出的催化剂进行活性及稳定性测试,并通过一系列表征来说明影响催化剂催化活性的因素。通过调节ZIF-67合成条件、焙烧温度和方式调变催化剂的缺陷位、暴露晶面等理化性能,系统研究了催化剂缺陷位-暴露晶面-表征-活性和稳定性的构效关系,经过研究发现催化剂的粒径、二价Co/（三价Co+二价Co）表面原子比、比表面积、表面吸附氧的数量均能影响催化剂的活性。在此基础上,通过控制Mn@Co-ZIFs热解条件合成了三种形貌不同的MnxCo3-xO4催化剂,并详细研究了MnxCo3-xO4催化剂形貌对甲苯氧化的影响,结果发现HW-MnxCo3-xO4催化剂展现出优越的催化活性,甲苯完全转化温度仅为195℃,并推导了反应机理。 四、创见与创新 采用ZIF-67为模板通过热处理合成富缺陷位的中空/多孔壳多面体结构金属氧化物催化剂,通过调变ZIF-67的合成参数及ZIF-67的焙烧温度和方式达到自由调变催化剂暴露晶面、缺陷位的目的。通过对ZIF-67及其衍生的多面体结构催化剂的缺陷位-暴露晶面-催化剂表征-催化剂活性和稳定性的系统研究,提出甲苯在催化剂上的反应机理。为甘肃省化工行业含苯尾气的净化提供技术支撑。 五、社会经济效益及存在的问题 本项目围绕ZIF-67衍生的金属氧化物催化剂开展研究,探究了粒径、表面原子比、比表面积、表面吸附氧数量、缺陷位等条件对甲苯催化氧化催化剂的活性的影响规律,开发的催化剂具有低温效果好、抗水能力强、稳定性好等特点,有望在苯类VOCs催化燃烧方面应用。但现阶段研究的催化剂为粉末式催化剂,后期研究团队将开展整体式催化剂的研究。 六、历年获奖情况 无。