[00131300]异质结型复合催化剂的界面/缺陷调控及光催化性能研究

温室效应和能源危机是当今世界亟待解决的两大问题,光催化水分解制H2和光还原CO2转化为碳氢燃料是一举解决上述问题的有效手段。针对该领域存在的催化效率低和反应机理不清晰等前沿科学和关键技术问题,从2010年起,项目组在国家自然科学基金面上项目等支持下,在光解水产氢和二氧化碳转化催化剂的研发理论和基础应用方面取得了重大发现和开创性成果。主要科学发现如下： 1、从提高光生载流子的体相分离效率出发,提出原位构建异质结型光催化剂的设计思路,提升了石墨相氮化碳的光催化性能,为异质结型石墨相氮化碳光催化剂的设计提供了原位构建的合成方法和能级匹配调控的理论基础。 2、从提高光催化剂的界面催化反应效率出发,通过微观结构/化学组成的调控对助催化剂的界面光生电荷迁移和分离过程进行优化,建立了多种高效、低成本、多组分助催化剂的原位制备方法,为系统研究助催化剂的结构、组成、能带结构等因素对光催化性能的影响机制提供了技术保障。 3、通过中间体引入和缺陷构造形成中间能级激活光催化剂,对活性位的种类和表面密度以及催化活性进行调控,揭示了中间能级促进效应,促进了光生载流子的定向分离,提高了催化剂吸附活化反应物性能和催化特性,实现了CO产率（12.28 μmol g-1 h-1）和选择性（100%）的大幅提高。 4、以提高入射光的利用效率促进光的吸收为目的,通过胶晶模板法合成三维有序大孔材料,利用其慢光效应获得更多入射光吸收,同时构造异质结或引入贵金属的表面等离子体效应,实现光生电子-空穴对的高效分离和高能载流子的快速转移,有效提升了甲烷选择性（98.1%）和甲烷产率（36.8 μmol g-1 h-1）。 本项目系统研究了高性能光催化剂设计制备科学与应用基础,在Appl. Catal. B.等知名国际国内期刊发表相关SCI论文100余篇,总引8000余次,其中5篇代表作被SCI他引1300余次,单篇最高他引577次;主办全国环境催化学术会议4次,应邀在国内外重要会议上作大会报告和Keynote报告30余次。近年来,两次应邀为国家自然科学基金委员会撰写了“环境催化研究中的挑战性科学问题和机遇”并在科学出版社和《催化学报》分别发表,为工业催化学科在环境化工方向的发展起到了重要的推动作用。项目组培养1名（赵震）、全国百篇优秀博士提名论文1名（刘坚）、北京市优秀博士论文2名（刘坚、韦岳长）、国际催化学会理事会（IACS）的“Young Scientist Award”奖1名（韦岳长）、教育部新世纪优秀人才2人（刘坚、姜桂元）、北京市科技新星3名（戈磊、姜桂元、韦岳长）。