[00136263]石墨相氮化碳负载的稀土催化剂的制备及其在乙炔氢氯化反应中的性能

本项目针对国内急需解决的乙炔氢氯化反应无汞催化剂的开发作为研究方向,从探索选用新的催化材料,降低贵金属活性组分含量、加入不同性质的助剂改性等方面入手,开展了两大部分的工作：①在选用新型催化材料g-C3N4与稀土化合物的基础上,探索g-C3N4-Y（Y代表不同的稀土元素）及g-C3N4-Y-Cu和g-C3N4-Y-Ru双金属催化剂在乙炔氢氯化反应中的活性的可能性。②选用大的比表面积、高浓度HCl环境下具有强的耐酸、耐腐蚀性能的活性炭作为载体,用活性好、成本更低的Ru作为活性组分,设计制备负载量仅为0.25%、远远低于文献报道的低Ru基催化剂,并采用载体改性方法,选择了稀土改性（La、Ce、Pr、Yb、Tm）、N改性（氯化铵）、O改性（草酸、丙二酸）等,制备了高活性低钌催化剂。对上述催化剂在T=170℃,V（HCl）/V（C2H2）=1.15,GHSV（C2H2）=180h-1条件下进行乙炔氢氯化反应性能评价。同时,通过XRD、SEM、TEM、XPS、BET、TG、TPR等的表征,研究了不同助剂、助剂不同加入量、不同负载顺序对催化剂的影响。最终经过优化,得到了Ru负载量低、活性组分分散性好、反应性能好、稳定性好的催化剂,最优催化剂的乙炔转化率可达到91.5%。并以项目为依托申请了1项发明专利《一种用于乙炔氢氯化反应的低钌含量钌基催化剂》、1项实用新型专利《一种乙炔氢氯化反应催化剂的评价装置》;发表论文3篇,《乙炔氢氯化反应无汞贵金属催化剂的研究进展》、《乙炔氢氯化反应的催化剂转型研究进展》及《石墨相氮化碳的研究进展》,其中国家级期刊论文2篇,省级期刊论文1篇,培养硕士研究生2人。