[00138918]树枝状高分子改性Fe3O4-氧化石墨烯纳米杂化材料的制备及其对水溶液中重金属离子的吸附性能研究

1、课题来源与背景：本课题来源于国家自然科学基金资助项目：树枝状高分子改性Fe3O4-氧化石墨烯纳米杂化材料的制备及其对水溶液中重金属离子的吸附性能研究（项目编号：51403091）。目前,利用磁性纳米粒子和石墨烯或氧化石墨烯的协同效应构建磁性石墨烯基纳米杂化材料用于去除水体中重金属的研究引起了人们的极大关注。这类杂化材料对水体中重金属具有良好的吸附性能,同时利用磁分离技术解决了传统吸附剂在回收重金属方面操作成本高的问题,促进了吸附剂在重复处理重金属离子方面的应用。但是,磁性石墨烯基无机纳米杂化材料对目标吸附物的吸附容量、吸附速率和吸附选择性缺乏可调控性。在Fe3O4-氧化石墨烯纳米杂化材料表面接枝上树枝状高分子,通过精确控制树枝状高分子的生成代数和端基的种类可以精确调控外层富集的官能团的性质和数量以及形成的分子空腔的大小和数量,从而精确控制吸附重金属离子活性位点的性质和数量实现对其吸附容量、吸附速率和吸附选择性的精确控制。 2、研究目的与意义: 废水中的重金属离子具有很强的毒性、环境持久性和生物富集性,对人类健康、生物资源和生态系统造成了严重的危害。因此,有效去除废水中的重金属离子显得尤为重要和迫切。 3、主要论点与论据： 将树枝状高分子接枝在磁性氧化石墨烯表面,避免了Fe3O4纳米粒子的氧化和氧化石墨烯的堆叠。更重要的是,通过控制树枝状高分子的接枝代数、端基种类和疏水链长可以调控外层富集官能团的数量、性质和空腔大小,从而实现了对目标吸附质吸附性能的调控。采用磁分离技术实现了树枝状高分子在逐代接枝过程中产物和原料的快速分离。 4、创见与创新： 1)阐明了不同原位复合方法（共沉淀法和溶剂热法）对Fe3O4-氧化石墨烯纳米杂化材料微观结构、磁性能和表面含氧官能团的影响规律及其物理化学机制。 2)明确了不同端基、不同代数以及不同疏水链长树枝状高分子改性Fe3O4-氧化石墨烯纳米杂化材料对重金属离子吸附容量、吸附速率和吸附选择性的影响规律及调控方法。 3)明确了不同端基、不同代数以及不同疏水链长树状高分子改性Fe3O4-氧化石墨烯纳米杂化材料吸附重金属离子的影响因素的主次顺序。在确定吸附材料的前提下,溶液pH值对吸附性能影响最大。 4)确定了不同吸附体系的吸附动力学和等温吸附线。所有的吸附过程都更符合准二级动力学模型和Langmuir等温模型,表明吸附过程以发生在均质表面的单层化学吸附为主。 5)揭示了不同端基、不同代数以及不同疏水链长树枝状高分子改性Fe3O4-氧化石墨烯纳米杂化材料对重金属离子的作用机制。在吸附过程中Hg（II）和Ag（I）被还原为Hg（I）和单质Ag,Pb（II）仅络合在其表面。 在该项目的资助下,本项目的研究结果发表学术论文14篇,其中被SCI收录学术论文7篇,EI收录学术论文1篇,3篇中文核心,会议论文4篇。培养硕士研究生7名,4人已获得硕士学位、3人在读。获批并完成全国博士后面上科学基金项目1项。 总体上,圆满完成了项目申请既定的各项任务和指标。 5、社会经济效益,存在的问题：利用磁性氧化石墨烯和树枝状高分子的协同作用,实现了对金属离子的吸附容量的调控和吸附性能的提高,同时实现了吸附剂的快速回收。实现了高效制备、吸附和分离的集约化生产。整个工艺采用磁分离技术无污染,实现了环境友好。简化了工艺流程,降低了能耗。该研究成果为将来的工业应用奠定了良好的研究基础。 6、历年获奖情况： 1)论文“磁性氧化石墨烯接枝聚酰胺-胺纳米复合材料对Pb（II）的吸附性能研究”被评为第三届中国有色金属资源循环论坛优秀论文。 2)参加2017中国威海国际英才创新创业大赛暨“晨源杯”树枝状及超支化聚合物应用创新大赛获优秀奖。