[00139040]新型一步法制备交联聚合物纳米粒子及其在CO2固定中的应用

①课题来源与背景：聚合物纳米粒子是纳米材料的一个重要分支,具有结构可设计性、粒子尺寸均一且易控制等特点,正日益受到广大科研工作者的关注。将不同功能性基团结合到聚合物纳米粒子中,赋予纳米粒子特定的功能,使其具有特殊的应用前景,因此,聚合物纳米粒子功能化也越来越受到瞩目。本研究依托国家自然科学基金项目“新型一步法制备交联聚合物纳米粒子及其在CO2固定中的应用”（21164008）,设计一系列基于咪唑和季鏻盐离子液体的单体和交联剂,考察其交联共聚反应的规律,揭示交联聚合物纳米粒子的形成机理,并为CO2固定催化剂的设计和制备提供理论依据,是一项具有重要学术意义和应用价值的研究。 ②研究目的与意义：本项研究旨在设计合成一系列基于咪唑和季鏻盐离子液体的单体和交联剂,通过在选择性溶剂中的交联共聚反应,一步制备具有高度交联结构的纳米粒子,深入探讨交联聚合反应的规律和机理,丰富和完善交联聚合物纳米粒子的制备方法,进一步拓展离子液体在功能高分子材料领域的应用。通过本项研究将为交联聚合物纳米粒子制备建立一种新的方法和思路,并为CO2化学固定的催化剂设计和制备提供理论依据,具有一定前瞻性和潜在应用价值。 ③主要论点和论据：（1）基于季鏻盐离子液体单体可以通过在选择性溶剂中的一步交联共聚制备得到在溶液中稳定分散的纳米凝胶,同时可利用单体与交联剂的比例来调控纳米凝胶的粒径,对聚合反应的规律及纳米凝胶的形成机理进行了表征和探讨,拓展研究表明,该方法对制备基于聚离子液体纳米凝胶具有一定的普适性;（2）发现联咪唑类离子液体与交联剂在选择性溶剂中共聚可以得到能够稳定分散的纳米凝胶,而单咪唑盐离子液体在相同条件下聚合只能得到亚微米尺度的粒子,更为重要的是联咪唑类纳米凝胶具有可逆的稳定响应性,改变温度能够实现纳米凝胶溶液-宏观凝胶或沉淀的可逆转变,且凝胶转变温度可通过联咪唑单体与交联剂的投料比来调控;（3）利用RAFT及ATRP等活性制备了聚离子液体纳米凝胶,发现使用含有羧基的链转移剂进行RAFT交联共聚,季鏻盐离子液体单体亦可以制备得到温敏性纳米凝胶,该方法是制备基于聚离子液体温敏性纳米凝胶的有效方法,并可以通过活性聚合在纳米凝胶表面进行接枝改性,制备得到了具有不同刺激响应性的纳米凝胶;（4）设计了含有二硫键的交联剂,以离子液体为单体,采用一步交联共聚制备得到了具有氧化还原响应性的纳米凝胶,用DLS对纳米凝胶的响应性行为进行了表征,以罗丹明B为模型药物对该新型纳米凝胶的控制释放性能进行了考察,结果表明能够通过氧化还原反应来控制模型药物的释放,为药物释放载体的设计合成提供了新的方法;（5）所制备的聚离子液体纳米凝胶是CO2与环氧化物环加成反应的高效催化剂,并且该催化剂易回收,可重复使用,在CO2转化方面具有重要的应用前景,同时也为CO2转化催化剂的设计提供思路和方法。 ④创见与创新：（1）开发简便可行及高效的聚合物纳米粒子制备方法是制得大力去开拓的前沿领域,极具前瞻性,具有重大研究价值,因此,建立和发展新型一步法制备交联聚合物纳米粒子是本项目最大的研究特色与创新之处。（2）研究该新型一步法的普适性,为粒径、形貌可控的交联聚合物纳米粒子的制备提供新的方法和思路。（3）开发出高效、易制备、易回收且可循环使用的催化剂,为解决CO2引起的环境及气候问题提供新的材料和方法,也为离子液体在高分子领域的应用和新型功能高分子材料的制备构建新的途径。 ⑤社会经济效应,存在的问题：作为基础研究,所得结果具有潜在应用价值和理论指导意义,论文已发表在一些国际著名期刊上并得到多次引用。存在的问题是本项目中一些探索性研究刚刚起步,部分研究结果有待整理、验证,材料设计有待优化,应用方面需要进一步拓展。 ⑥历年获奖情况：无。