[00139582]一种负载型Au/C3N4@SBA？15纳米催化剂催化氧化环己烷的方法

①课题来源与背景; 本课题来源于国家自然科学基金委面上基金项目（金颗粒在硅胶上的表面稳定及其催化环己烷氧化的性能,21376005）、安徽省自然科学基金青年基金（限域型贵金属纳米粒子@多孔氮化碳材料的复合设计及其甲酸脱氢性能研究,1908085QB68）,开展环己烷氧化脱氢催化剂的开发; 环己烷选择性氧化是一个重要的工业生产过程,其目标产物是环己酮,实际上往往得到环己酮和环己醇的混合物（俗称KA油）。环己酮主要用于生产己二酸和己内酰胺,二者均是重要的有机化工原料,广泛应用于医药、油漆、香料等工业,分别是生产尼龙66和尼龙6的单体。传统的环己烷氧化工艺存在转化率低（4%）、选择性差（80%）、反应条件苛刻（＞160℃）、环境污染严重等问题,这些缺点一直是制约尼龙纤维产业发展的瓶颈。 纳米金催化剂具有优异的低温催化氧化活性、不易中毒且适用于多种类型的反应,并在诸多反应中表现出较高的催化活性。近年来,金催化剂在液相选择性氧化反应中表现出较高的工业应用潜力,如烯烃环氧化、烷烃氧化、还原性糖氧化等。金催化剂在以分子氧为氧化剂的烷烃选择性氧化中表现出活化C–H键的优异性能,但该催化剂仍表现出较低的转化率（9%）,如何通过适当改性进一步提高催化剂的催化活性仍是当前研究的关键。 ②技术原理及性能指标; 本发明采用浸渍法,催化剂制备使用C3N4@SBA-15为载体,制备出负载型Au/C3N4@SBA-15纳米催化剂,该催化剂不仅具有介孔SBA-15的孔道特性,同时还具有C3N4表面的电子缺位,能很好的稳定金纳米颗粒,提高其催化活性。其中单纯Au/SBA-15催化剂的环己烷转化率仅为9%,选择性为85.2%。性能指标：使用该催化剂进行环己烷氧化反应,产物环己醇和环己酮的选择性为90%以上,转化率为13%以上。该催化剂的活性和选择性明显优于Au/SBA-15催化剂。 ③技术的创造性与先进性; 根据本发明,调节催化剂中Au的含量及C3N4含量就可以制得用于环己烷催化氧化的高活性、高选择性负载型Au/C3N4@SBA-15纳米催化剂。 ④技术的成熟程度,适用范围和安全性; 本技术在实验室开展长周期催化剂寿命考察,催化剂性能较为稳定,小试过程表现出良好的活性和稳定性,技术较为成熟,该技术适用于环己烷的综合利用,技术安全性较高。 ⑤应用情况及存在的问题; 由于催化剂成本较高和缺少相关中试放大结果,企业使用该技术生产存在一定的市场风险。