[00142547]固体表面分子吸附结构、性质和反应机理研究

半导体表面氧化、碳化以及金属表面氧化是表面材料领域长期被关注的重要问题,同时金属表面分子膜是近年来材料科学研究中发展最迅速的领域之,涉及到半导体、信息技术等高新技术及其产业,有着十分广阔的应用。 本项目研究了氧气和有机分子与固体表面相互作用的动力学和热力学行为,重点分析了材料表面结构和性质的改变。主要研究结果有：计算并描绘了基态和激发态氧气分子在与半导体硅和锗表面吸附的动力学过程,发现氧气分子在表面吸附时通过势能面交叠进行自旋转变;研究了有机不饱和分子在半导体表面相互作用的两种动力学途径：经过 -complex的非对称式反应方式和直接环加的对称式反应方式,结果发现被人们否定的直接环加对称式反应方式的可行性,揭示了有机不饱和分子在半导体表面[2+2]环加反应与分子之间[2+2]环加反应的不同之处;首次研究了苯硫醇分子在Au表面的未解离吸附以及解离吸附,分析了H原子的去处,探明了苯硫醇分子从未解离吸附到解离吸附的反应路径;研究了二硫醇分子在金属表面形成分子的反应机理;研究了缺陷表面的分子膜结构和成膜反应路径;研究了分子在表面吸附时体系各个原子对于STM图像的贡献,探明了表面吸附结构STM图像的成像机理。 以上研究结果确定了氧气分子和固体表面相互作用的理论基础,多次被同行采纳应用于其他材料氧化机理的研究中;项目组对于有机分子和半导体表面相互作用的研究不但成功解释了实验数据,而且被后来的理论研究进一步证明,建立了有机分子和半导体表面相互作用的理论模型;发现了未解离吸附态在分子膜形成过程中的作用,揭示了Au表面硫醇自组装膜的形成机理以及表面缺陷在分子膜形成过程中的催化作用。本项目的研究内容和取得的成果不仅具有很高的学术价值,对于深入了解半导体表面氧化、碳化,以及有机分子在固体界面上发生自组装过程中的分子构象和形成机理及其影响因素具有重要的科学意义,同时也为今后研究更为复杂的表面/界面现象打下坚实的基础,而且为基于分子膜的有机电子材料的功函和费米能级附近电子结构的调控、分子电子器件的电子输运特性的改性提供了科学理论与技术支撑。 项目得到了国家自然科学基金、陕西省科学基金、教育部留学回国人员基金以及校内基础研究基金等项目的资助,共获得经费41万元。项目的研究成果发表SCI学术论文30于篇,国内外同行他引80多次,研究论文获中国材料科学研讨了优秀论文奖、河南省优秀科技论文一等奖。所完成的表面缺陷对于分子膜成膜的催化作用得到了国内外同行的广泛认可。