本发明涉及一种双层织构化钴铁氧体-锆钛酸铅多铁性复合膜材料,由织构化CoFe2O4膜层和织构化Pb(ZrxTi1-x)O3膜层构成,0≤x≤0.52。制备方法是:以CoFe2O4粉体、Pb(ZrxTi1-x)O3粉体为原料制备得到CoFe2O4流延前驱浆料和Pb(ZrxTi1-x)O3流延前驱浆料;将棒状CoFe2O4单晶加入到CoFe2O4前驱浆料中,得到铁磁相混合浆料;将片状SrTiO3单晶加入到Pb(ZrxTi1-x)O3前驱浆料中,得到铁电相混合浆料;通过流延成型工艺,分别制备CoFe2O4坯体、Pb(ZrxTi1-x)O3坯体,将两种坯体叠层,经压片、排胶、共烧,得到织构化双层CoFe2O4-Pb(ZrxTi1-x)O3多铁性复合膜。本发明工艺较简单,获得的铁磁/铁电双层共织构化结构,增强材料宏观性能以及提高材料界面特性。