本发明公开了一种三维石墨烯的制备方法,包括以下步骤:(1)以高聚物作为溶质,以极性液体或非极性液体作为溶剂,配制高聚物溶液;(2)将镍粉加入高聚物溶液中,然后倒入成型用的模具中,得到镍粉与高聚物的复合物;(3)将镍粉与高聚物的复合物置于反应炉中加热恒温反应,得到包裹在镍骨架上的三维石墨烯;(4)将包裹在镍骨架上的三维石墨烯放入能够溶解镍的酸性溶液中,将镍骨架去除,进行清洗和干燥,获得纯净的三维石墨烯。本发明便捷、安全、可控地制备不同形状、孔径、孔隙率和电导率的三维石墨烯,突破了现有技术的限制,制得的三维石墨烯可以广泛应用电子器件材料和生物纳米材料。