本发明所述高韧性铸造Fe-Cr-Mo基高阻尼合金,该合金含有质量分数为0.05~0.8%的Zr。优选合金的组分及各组分的质量分数如下:Cr为13~17%,Mo为1~4%,Si为0.3~1.5%,Mn为0.3~1.0%,Ni为0~2.0%,Zr为0.05~0.8%,余量为Fe。本发明所述高韧性铸造Fe-Cr-Mo基高阻尼合金的制备方法,按照本发明所述高韧性铸造Fe-Cr-Mo基高阻尼合金的组分及组分配比称取原料,采用真空感应熔炼、浇注得到合金铸件,再对合金铸件进行阻尼化热处理即可,真空感应熔炼时Zr源在真空条件下于精炼末期加入。本发明能在不降低阻尼性能的前提下,大幅度提高Fe-Cr-Mo基阻尼合金的韧性。