本发明公开了一种具有多层仿生形态的高分子材料及其制备方法。该多层仿生结构由聚合物物料的不同结晶态层层叠加形成,两相呈现特殊的双连续结构,其中高度取向的伸直链晶体作为增强相,起到贝壳结构无机增强层的作用,为仿生材料贡献高强度;附生伸直链晶体生长的折叠链片晶作为增韧相,起到贝壳结构中将无机层粘连在一起的有机增韧层的作用,为仿生材料贡献高韧性。本发明中多层仿生材料的层数和层厚可控,配方可调;所需原料均为市售,生产成本低,不使用任何有机溶剂,清洁环保;制备方法简单,生产效率高且可以连续批量生产,具有广阔的工业化和市场应用前景。