本发明涉及石墨烯的制备技术,具体涉及一种单原子层石墨烯薄膜的制备方法,包括如下步骤:将碳化硅衬底放置于原子层沉积设备反应腔中;向所述原子层沉积设备反应腔中通入碳源气体,所述碳源气体作为第一反应前驱体在碳化硅衬底表面进行化学吸附;所述的碳源气体与通入的第二反应前驱体发生卤代反应,并产生相应的副产物,直到碳化硅衬底表面的碳源气体完全消耗;所述卤代反应停止后,相应的副产物经过光照在碳化硅衬底表面形成单原子层石墨烯薄膜。本发明利用原子层沉积技术制备石墨烯薄膜,该制备方法操作简单,转化率高,能耗小,且制得的石墨烯薄膜结构完整,厚度均一,并为单原子层厚度。