本发明提供一种担载型钒取代Keggin型多酸脱硫催化剂多孔纳米晶的制备方法。该催化剂是由铜和均苯三甲酸通过配位键构筑的三维多孔主体框架担载钒取代的Keggin型钼磷酸组成。多酸以客体形式在主体框架中有序排列,担载量高达54%以上。纳米晶催化剂可以通过室温固相或室温液相法合成,且能稳定地分散在油相中。在温和条件下,以分子氧作氧化剂,这种纳米晶能够高效地催化氧化燃料油中的芳香族硫化物,实现深度脱硫。催化剂通过离心操作回收,经烘干处理即可多次重复使用。本发明提供的多酸纳米晶脱硫催化剂的制备方法简单,有效地解决了多酸催化剂的固载、分离回收、重复使用及在油相中稳定分散的技术难题,适合工业化生产。