本发明公开了一种利用铝灰和生产高钒铁的废渣制备钒铝铁合金的方法,包括步骤:(1)原料预处理:将铝灰球磨至粒度50-80目;将生产高钒铁的废渣破碎并球磨至粒度50-80目,加入其重量6.5-7.5%碳酸钠和2.5-3.5%硫酸镁,混合,在800-1000℃的温度下焙烧5-7小时,得生产高钒铁的废渣熟料;还原剂采用烟煤,将烟煤球磨至粒度50-80目;(2)制球:按照铝灰30-45wt%:生产高钒铁的废渣25-45wt%:烟煤20-30wt%的重量比称取原料;加入其原料总重量的15-20wt%的纸浆废液混合制球,烘干;(3)制备钒铝铁合金。本发明利用铝灰和生产高钒铁的废渣复合废气物为主要原料,通过合理调整比例制备钒铝铁合金,降低了钒铝铁合金的生产成本,变废为宝,避免了环境污染。