本发明公开了一种无水硫酸钙晶须的表面改性方法,包括步骤:A、将无水硫酸钙晶须置于第一溶剂中并混合均匀,获得浆料;B、将改性剂置于第二溶剂中获得混合溶液,并向混合溶液中加入碱溶液直至该混合溶液的pH为12~14,获得改性溶液;其中,改性剂为烷基磷酸酯或烷基磷酸酯盐;C、向浆料中加入改性溶液,混合并进行表面改性,获得改性无水硫酸钙晶须;所述第一溶剂及第二溶剂均选自无水乙醇或水。根据本发明的无水硫酸钙晶须的表面改性方法能够取得良好的改性效果,从而使无水硫酸钙晶须能够更好地应用于塑料、橡胶、涂料、造纸等领域;与此同时,根据本发明的表面改性方法所使用的改性剂廉价易得,改性方法简单,易于扩大生产。