本发明公开了一种磁性铯离子吸附剂的制备方法,包括步骤:A、将氨基化二氧化硅包覆在四氧化三铁表面,得到包覆四氧化三铁;B、将羧基化冠醚衍生物与缩合剂混合,得到第一混合物;C、将第一混合物置于第一溶剂中搅拌,再加入包覆四氧化三铁,在70℃~90℃下反应1h~2h,得到第二混合物;其中,第一溶剂用于溶解羧基化冠醚衍生物和缩合剂;D、对第二混合物进行固液分离,得到第一固相,清洗并烘干第一固相,得到磁性铯离子吸附剂。本发明还公开了该方法制备得到的磁性铯离子吸附剂,其具有良好的铯离子吸附选择性,且在多次吸附-脱附的循环使用中能够保持稳定的吸附性能。该磁性铯离子吸附剂可应用于从诸如放射性核废料等体系中吸附分离铯离子。