本发明涉及一种镍锌铁氧体-多壁碳纳米管-环氧树脂复合材料、其制备方法、复合体及其制备方法。该镍锌铁氧体-多壁碳纳米管-环氧树脂复合材料包括镍锌铁氧体、多壁碳纳米管和环氧树脂,镍锌铁氧体包覆多壁碳纳米管形成复合粉体,复合粉体与环氧树脂混合。镍锌铁氧体具有较高的磁导性能,多壁碳纳米管具有良好机械性能和电性能,碳纳米管能够缓解了Ag、Cu颗粒加入带来的介电损耗增加的负面作用,且不影响复合体系的磁导率。多壁碳纳米管的加入能够在保证磁导率的前提下,一定程度地提高了介电常数,使得该镍锌铁氧体-多壁碳纳米管-环氧树脂复合材料的磁导率较高、介电常数较高。