本发明公开了一种以纳米碳材料的热扩散为预处理的硬质涂层制备方法,制备方法包括纳米碳材料的固态热扩散处理,预处理基体材料的清洁与刻蚀,硬质涂层的制备。纳米碳材料的固态热扩散采用纳米级金刚石、碳纳米管、石墨烯、石墨、碳纤维作为碳源,在一定温度下进行固态热扩散处理,使纳米碳源浓度在基体材料的深度方向呈梯度分布;预处理基体材料的清洁与刻蚀包括去污处理、打磨抛光、清洗、腐蚀液刻蚀、干燥使基体材料表面平整、清洁,并且通过特定腐蚀液的刻蚀将纳米级第二相粒子裸露在基体表面;硬质涂层的制备包括以气/液/固体不同形式的物质作为碳源,通过物理/化学气相沉积、固态热扩散、高能喷涂工艺制备的金刚石/类金刚石硬质涂层。